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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-29642
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/2964/


Kostko, Oleg

Photoelectron spectroscopy of mass-selected sodium, coinage metal and divalent metal cluster anions

Photoelektronenspektroskopie an massenselektierten Natrium-, Edelmetall- und zweiwertigen Metallclusteranionen

Dokument1.pdf (9.139 KB) (md5sum: a84a70448914341f7ec3eccc23544727)

Kurzfassung in Englisch

Photoelectron spectra of free sodium, coinage metal (copper, silver, and gold), and divalent metal (magnesium, strontium, and zinc) cluster anions have been measured.
For sodium photoelectron spectra of 100 K cold cluster anions in the huge size range N = 5 - 20000 atoms per cluster have been measured. The values of the electron affinity and the ionization potential evaluated from the photoelectron spectra allow to plot a dependence of the electron affinity and ionization potential as a function of the inverse cubic root of cluster size and to analyze the evolution of these cluster properties from an atom to a bulk-like material.
The Fourier transform of the sodium photoelectron spectra revealed clusters possessing geometrical or/and electronic structure features, such as a regular geometrical shape of the clusters or closed electronic shells.
Comparison of the experimental photoelectron spectra with the cluster densities of states calculated by density functional theory allowed to assign geometrical structures to most of the interesting sodium clusters in the size range N = 39 - 309 atoms per cluster, and therefore revealed a cluster growth motif in this size range, namely an icosahedron-based geometry.
A proper way of scaling of the photoelectron spectra of different metal clusters was found. This involves the determination the electron effective mass. Scaled photoelectron spectra of different metals can be directly compared by superimposing. The comparison reveals the clusters possessing similar electronic and geometrical structures. An analysis of the scaled photoelectron spectra of selected sodium, copper, silver, and gold cluster anions has been presented.
By means of the photoelectron spectroscopy the metal-to-insulator transition in clusters of divalent metals has been investigated. Abundance spectra of hot magnesium and zinc clusters reveal information about electronic and geometric properties of these clusters.
Photoelectron measurements reveal that zinc and magnesium clusters exhibit an early transition from a nonmetallic material to a metal. Thereafter clusters of these elements possess a free-electron-like electronic structure. The photoelectron spectra of strontium clusters exhibit a transition from an insulator/semiconductor to a transition metal with a high density of states near the Fermi energy.


Kurzfassung in Deutsch

Es wurden Photoelektronensprektren von freien Clusteranionen aus Natrium-, Edelmetall- (Gold, Silber, Kupfer) und zweiwertigen Metallatomen aufgenommen.
Für Natrium wurden kalte Clusteranionen (100 K) im Größenbereich von N = 5 - 20000 Atomen pro Cluster vermessen. Aus den Daten konnte die Elektronenaffinität und das Ionisationspotential als Funktion der Clustergröße gewonnen werden und erlaubt somit die Entwicklung dieser Clustereigenschaften vom Atom bis zum festkörperähnlichen Material zu analysieren.
Durch Fouriertransformation der Natrium-Photoelektronenspektren konnten Clustergrößen mit besonderen Merkmalen der elektronischen Struktur und/oder der Geometrie gefunden werden, wie zum Beispiel geschlossene Elektronenschalen oder hohe Symmetrie.
Aus dem Vergleich der experimentellen Photoelektronenspektren mit der Zustandsdichte aus DFT-Rechnungen (density functional theory) konnten den interessanten Clustergrößen aus dem Größenbereich N = 39 - 309 geometrische Strukturen zugeordnet werden. Dabei zeigte sich das eine Ikosaeder-basierte Geometrie bevorzugt wird.
Es wurde eine Methode zur Skalierung von Photoelektronenspektren von Clustern verschiedener Metalle entwickelt, welche auf der Bestimmung der effektiven Elektronenmasse beruht. Die skalierten Spektren verschiedener Metallcluster können durch Überlagerung direkt miteinander verglichen werden und so Gemeinsamkeiten in Geometrie und elektronischer Struktur aufgedeckt werden. Eine Untersuchung skalierter Natrium-, Gold-, Silber- und Kupfer-Spektren wird präsentiert.
Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie wurde der Übergang vom Metall zum Isolator in Clustern divalenter Metalle untersucht. Aus den Größenverteilungen heißer Magnesium- und Zinkcluster konnten Informationen über die Geometrie und elektronische Struktur dieser Cluster gewonnen werden.
Photoelektronenmessungen an Zink und Magnesium zeigen einen frühen Übergang von nichtmetallischem zu metallischem Material. Demnach besitzen Cluster dieser Elemente eine elektronische Struktur ähnlich der der "freien Elektronen"-Elemente. Für Strontium erhält man einen Übergang vom Isolator/Halbleiter zum Übergangsmetall mit einer hohen Zustandsdichte nahe der Fermienergie.


SWD-Schlagwörter: Cluster , Photoelektronenspektroskopie , Elektronenstruktur
Freie Schlagwörter (englisch): metal clusters , photoelectron spectroscopy , electronic structure of nanoscale materials
PACS Klassifikation 36.40.Cg , 36.40.Mr , 33.60.Cv , 73.22.-f
Institut: Physikalisches Institut
Fakultät: Fakultät für Mathematik und Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Issendorff, Bernd von (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 13.04.2007
Erstellungsjahr: 2007
Publikationsdatum: 19.04.2007
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