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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-30669
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/3066/


Hakenjos, Alexander

Untersuchung zum Wasserhaushalt von Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen

Analysis of the water balance of polymer electrolyte membrane fuel cells

Dokument1.pdf (9.484 KB) (md5sum: 55dfb35597d0983128ecbc51ed03cb2a)

Kurzfassung in Deutsch

Im Rahmen der Dissertation wurde das Instrumentarium für die ortsauflösende Charakterisierung von Brennstoffzellen und Brennstoffzellenstapeln geschaffen. Es wurde erstmals die simultane Mehrkanal-Impedanzmessung realisiert und auf Brennstoffzellen angewendet.
Mit der entwickelten Messapparatur können verschiedene ortsauflösenden Messmethoden auf Brennstoffzellen in-situ und zeitgleich angewendet werden. Im Mittelpunkt stehen dabei elektrische Messmethoden der ortsauflösenden Stromdichtemessung und der ortsauflösenden Impedanzmessung. Dazu wurde simultane Mehrkanalimpedanzspektroskopie angewendet. Zusätzlich wurde die Temperatur der aktiven Fläche von Brennstoffzellen bestimmt und Kondensation von Wasser visualisiert. Es wurden verschiedene Brennstoffzellen entworfen, konstruiert und gebaut, an denen die ortsauflösende Charakterisierung durchgeführt wurde.
Zur Auswertung von Impedanzspektren, die die in der Brennstoffzelle ablaufenden Prozesse aufgrund der verschiedenen Zeitkonstanten in ihrem Einfluss auf die Zellreaktion voneinander trennen, wurde ein Auswertealgorithmus erstellt. Dieser Algorithmus basiert auf einem System physikalischer Modellgleichungen, die die verschiedenen Vorgänge in der Zelle zeit- und ortsabhängig beschreiben. Damit wurde die quantitative Extraktion physikalischer Parameter aus der Messung der Impedanz ermöglicht.
Zur ortsauflösenden Simulation wurde ein dreidimensionales, zweiphasiges, stationäres Modell auf die Brennstoffzelle angepasst. Anhand einer einfachen quasi-eindimensionalen Brennstoffzellengeometrie konnte gezeigt werden, dass mit dem angepassten dreidimensionalen Modell die Vorgänge in der Brennstoffzelle unter verschiedenen Betriebsbedingungen zuverlässig abgebildet werden. Die Validierung des Modells konnte auch an verschiedenen komplexen Brennstoffzellengeometrien erfolgreich durchgeführt werden.
Mit den erarbeiteten ortsauflösenden Charakterisierungsmethoden konnte eine erfolgreiche Untersuchung der Luftzuführungsgeometrie von Brennstoffzellen durchgeführt werden.
Der Einfluss der mikroporösen Beschichtung der Diffusionsschicht auf die Stromdichteverteilung konnte erklärt werden. Verschiedene Gaszuführungsgeometrien konnten unter Berücksichtigung des Wasserhaushaltes der Brennstoffzelle erfolgreich charakterisiert werden.
Als Ergebnis konnte eine optimierte Gaskanalstruktur mit doppeltem Mäanderkanal entwickelt werden, die den Wassergehalt positiv beeinflusst, so dass eine gesteigerte Leistung bei homogenerer Stromdichteverteilung erzielt werden konnte. Mehrfachmäander sind in technischen Anwendungen bekannt. Erstmals konnte hier durch ortsauflösende Charakterisierung die Überlegenheit dieser Geometrie erklärt werden. Hier spielt das Kanal- Stegbreitenverhältnis eine entscheidende Rolle, wobei sich die so modifizierte Mäanderstruktur durch den höheren konvektiven Transport in der Diffusionsschicht letztendlich als optimale Form der Gaszuführung erwies. Diese Geometrie erwies sich allen anderen untersuchten
Luftzuführungsstrukturen hinsichtlich der Leistungsdichte und der homogenität der Stromproduktion über die aktive Fläche überlegen.
Es konnte gezeigt werden, dass die Geometrien mit parallelen Kanälen entscheidende Schwächen besitzen. Einzelne Kanäle können durch flüssiges Wasser blockiert sein. Da sich kein nennenswerter Druck vor dem Kanalverschluss aufbaut, wird das Wasser auch nicht zuverlässig ausgetragen. Dieses Problem wird durch den konstruktiven Verschluss der Kanäle in der verschränkt parallelen Struktur noch forciert. Dadurch ist mit diesen Gaskanalstrukturen keine hohe Brennstoffzellenleistungsdichte erzielbar.
Weiterhin konnte mit Hilfe der simultanen Impedanzspektroskopie ein Flutungsereignis einer Brennstoffzelle in einem Stapel erkannt werden, Minuten bevor es zu einer Leistungsminderung dieser Zelle führte. Das Flutungsereignis wurde mit Hilfe der modellbasierten Auswertung der gemessenen Impedanzspektren eindeutig identifiziert und in seinem Einfluss auf die Verminderung des offenenen Gasraums in der porösen Elektrode der Brennstoffzelle quantifiziert.
Durch die dadurch gewonnenen Erkenntnisse konnte ein neuartiges, auf Messung der
Impedanz basierendes Regelkonzept für Brennstoffzellen entworfen werden. Wie gezeigt werden konnte, ist die Messung der Impedanz geeignet, frühzeitig durch flüssiges Wasser bedingte Betriebsstörungen von Brennstoffzellen zu erkennen. Die Variation der Luftflussrate ist ein geeignetes Mittel, aktiv in den Brennstoffzellenbetrieb einzugreifen, um Flutungsereignisse zu verhindern. Eine Regelung, die auf der Kombination der Impedanzmessung mit der Luftflussratenvariation basiert, ist ein ideales Mittel, den Brennstoffzellenbetrieb auf hohem Niveau zu stabilisieren.


Kurzfassung in Englisch

Within this thesis, instruments for the localised characterisation of fuel cells and fuel cell stacks have been created. The simultaneous multi-channel impedance spectroscopy was implemented and applied to fuel cells for the first time.
A measurement device has been developed that can be used to simultaneously apply various localised measurement methods to fuel cells during operation. Within this work, mainly current density and localized impedance measurements were used. Additionally, the temperature distribution of the active fuel cell area was determined and the water condensation was visualised. Several fuel cells have been developed, constructed and assembled to carry out localised characterisation.

An algorithm has been developed to evaluate impedance spectra that separate the processes in the fuel cell according to their different time constants. This algorithm is based on a system of physical model equations that provide time- and location-dependent descriptions of the different processes in the cell. This allows the quantitive extraction of physical parameters from the impedance spectroscopy results.

To perform localised simulation, a three-dimensional, two-phase, stationary model was adopted cell. A simple one-dimensional fuel cell geometry was used to demonstrate that the three-dimensional model reliably describes the processes under various operation conditions. The model validation was also successfully carried out for various complex fuel cell geometries.

With the localised characterisation methods, air flow field geometries of fuel cells were successfully analysed.
It could be explained how the microporous coating of the diffusion layer influences the current density distribution. The water balance of a number of different gas flow geometries was successfully characterised.

As a result, an optimised flow field design with a double meander has been developed.
The water content has been improved so that the efficiency is increased, and the current density distribution is more homogeneous. Multiple meanders are known from other technical applications. The localised characterisation carried out in this thesis demonstrated for the first time the superiority of this geometry. Here, the ratio of channel rib width is important, and the double meander design provides an optimal gas supply due to higher convective transport in the diffusion layer. This geometry was superior to all other evaluated air flow fields with regard to the power density and the homogeneity of the current production in the active area.

It could be shown that geometries with parallel channels have considerable disadvantages. Individual channels may be clogged by liquid water. Since no considerable pressure builds up in the clogged channel, the water is not reliably removed. This problem is exacerbated with the interdigitated structure where the dead-end channels are even more easily clogged. Therefore, such flow field designs cannot provide a high fuel cell power density.

Furthermore, the simultaneous impedance spectroscopy was used to determine a flooding event of a fuel cell in a stack a few minutes before the flooding event resulted in a reduced power production in this cell. The model-based evaluation of the measured impedance spectra was used to clearly identify the flooding event and quantify the reduction of the open space in the porous electrode of the fuel cell.

Due to these findings, a new control concept for fuel cells could be developed that is based on the impedance measurement. It was shown that the impedance spectroscopy can be used to identify malfunctions in advance caused by liquid water. The air flow variation is a suitable instrument to actively intervene in the fuel cell operation and to prevent flooding events. Controlling the fuel cell operation using a combination of the impedance spectroscopy and the air flow variation is an ideal instrument to stabilise the fuel cell operation at a high level.


SWD-Schlagwörter: Brennstoffzelle , Impedanzmessung , Wasserhaushalt
Freie Schlagwörter (englisch): fuel cell, water balance, impedance
Institut: Physikalisches Institut
Fakultät: Fakultät für Mathematik und Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Luther, Joachim (Prof. Dr.)
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 14.09.2006
Erstellungsjahr: 2006
Publikationsdatum: 14.06.2007
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