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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-31456
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/3145/


Malakzadeh Fard Khangheshlaghi, Abdollah

Manipulation and characterization of femtosecond laser pulses for cluster spectroscopy

Manipulation und Charakterisierung von Femtosekunden-Laserpulsen für die Clusterspektroskopie

Dokument1.pdf (4.746 KB) (md5sum: ba29eddda5b375511488cfc3bfd73531)

Kurzfassung in Deutsch

Ultrakurze Laserpulse sind eines der wichtigsten Werkzeuge, um sich schnell entwickelnde Prozesse, wie elektronische Relaxation, zu erforschen. Über weite Wellenlängenbereiche durchstimmbare ultrakurze Pulsquellen werden benötigt, um unterschiedliche elektronische Anregungsniveaus, Schwingungsmodi, Resonanzfrequenzen und andere Eigenschaften einer Probe zu untersuchen.
Chirped pulse amplification (CPA) ist eine Technik, um starke ultrakurze Pulse zu erzeugen. Obgleich ein CPA Ausgangssignal sehr stark sein kann, ist es nur in einem engen Bereich um seine Zentralwellenlänge durchstimmbar.
Unser Labor ist mit einem CPA-1000 Laser System ausgerüstet. Die Ausgangspulse unseres CPA Laser Systems wurden charakterisiert und die Pulsdauer beträgt im Allgemeinen 100fs. Nach dem Justieren des Systems, wurde eine Pulsdauer von 60fs bei einer Energie von mehr als 700 microjoules erreicht.
Um ultrakurze, kontinuierlich durchstimmtbare Pulse im sichtbaren Bereich zu erzeugen, bauten wir einen zweistufigen nichtkollinearen optischen parametrischen Verstärker (nOPA). Ich wurde in die Gruppe von Prof. Riedle an der Ludwig-Maximilians-Universität München eingeladen. Dort lernte ich mehr über nOPAs kennen, was mir half, unseren selbstgebauten nOPA zu verbessern.
Der endgültige Aufbau ist das Resultat einer dynamischen Entwicklung eines effizienten, leicht zu bedienenden nOPAs. Kontinuierlich durchstimmtbare Pulse zwischen 490-650nm können mit einigen microjoules Energie erzeugt werden. Man kann auch die Pulse des Idler-Strahls verwenden, die im IR Bereich liegen.
Um ultrakurze Pulse höherer Intensität zu produzieren, wurde die spektrale Aufweitung der Eingangspulse in einem mit Argon bzw. Krypton gefüllten Wellenleiter untersucht. Die spektral aufgeweiteten Pulse wurden mit einem Prismenkompressor komprimiert. Ultrakurze 800nm Pulse mit Pulszeiten kürzer als 20fs und einigen 10 microjoules konnten produziert werden. Die spektrale Aufweitung des Eingangpulses bei 400 nm resultierte in der Produktion von Pulsen mit einer Dauer von weniger als 10fs und einer Energie von ~50 microjoules.
Kohlenstoffcluster waren Objekt vieler Untersuchungen. Kroto et. al. berichteten über die Entdeckung einer interessanten und einzigartigen Art von Kohlenstoffclustern, den Fullerenen. Im Massenspektrum der Kohlenstoffcluster wurden zwei verschiedene Peaks beobachtet. Der erste Peak entsprach einem Kohlenstoffcluster, der aus 60 Atomen zusammengesetzt ist (Buckminsterfulleren oder Fulleren-60). Der Andere entsprach einem Kohlenstoffcluster, der aus 70 Atomen besteht (Fulleren-70).
Wir setzten die erzeugten ultrakurzen Pulse ein, um die elektronische Struktur, Anergungsniveaus, Relaxationsmechanismen, Lebensdauern, Schwingungsmodi und viele andere wahrscheinliche Fotoemissions-Prozesse zu untersuchen, die bei der Interaktion ultrakurze Pulse mit -und- Molekülen involviert sind.
Einzelpuls-PES und zeitaufgelöste Pumpe-Probe- PES wurden aufgenommen. Die Relaxationzeit der angeregten Elektronen im t1g Orbital von Anionen wurde zu ~2,1ps bestimmt. Zusätzlich wurde ein Auger-Peak im PES von mit Hilfe von 70fs Pulsen bei 400nm bzw. 35fs bei 800nm sowie bei 266nm beobachtet, was darauf hindeutet, dass der selbe Autoionisatonszustand mit grundsätzlich verschiedenen Anergungsmechanismen erreicht werden kann.


Kurzfassung in Englisch

Ultrashort pulses are one of the most important tools to investigate fast evolving processes such as electronic relaxations. Widely tunable ultrashort pulse sources are required to explore different electronic excitation levels, vibrational modes, resonance frequencies and other features of a sample under investigation.
Chirped pulse amplification (CPA) is a technique to produce ultrashort strong pulses. Although a CPA output can be very strong, it is poorly tunable in a small range around its output central wavelength.
Our laboratory is equipped with a CPA-1000 laser system. The output pulses of our CPA laser system were characterized. The output pulse duration was generally around 100fs. After adjusting the system, pulses duration down to 60fs and energy more than 700 microjoules were achieved.
To produce ultrashort pulse with a continuous tunability in visible range, we built a noncollinear optical two stages parametric amplifier. I was invited to Prof. Riedle group in Ludwig Maximilians Universitaet Muenchen. There I learned more about nOPA which helped me to improve our homebuilt nOPA. The final setup was result a dynamic evolution for building a more efficient nOPA with ease in operation. Continuously tunable pulses at 490-650nm can be generated with a few microjoules energies. One can also use the pulses of the idler beam which are in IR range.
In order to produce ultrashort pulses of higher intensity, spectral broadening of input pulses in a hollow waveguide filled with argon or krypton gas was studied. The spectrally broadened pulses were compressed in a double pass through prism compressor. Ultrashort pulses shorter than 20fs at 800nm with a few tens of microjoules were produced. The spectral broadening of input pulses at 400nm resulted in the production of pulses with duration of potentially less than 10fs and energy of ~50 microjoules.
Carbon clusters have been the focus of many investigations. Kroto et. al. reported the discovery of an interesting and unique type of carbon clusters called fullerenes. In the mass spectrum of carbon clusters two distinct peaks were observed. The first peak corresponded to a carbon cluster composed of 60 atoms Buckminsterfullerene or fullerene-60) and the other one of 70 atoms (fullerene-70).
We employed the generated ultrashort pulses to investigate the electronic structure and excitations levels, their relaxation mechanisms and lifetimes, vibrational modes and many other probable photoemission processes involved in the interaction of the ultrashort pulses with the C60and C70 molecules.
The single pulse PES and time resolved pump probe PES measurements were acquired. The relaxation time of excited electrons in the t1g orbital of C60 anions was determined to be 2.1ps. Additionally an Auger peak in the PES of C60 acquired with 70fs pulses at 400nm or 35fs at 800nm as well as for 266nm was observed, indicating that the same autoionizing state can be reached by completely different excitation mechanisms.


SWD-Schlagwörter: Fullerene , Cluster , Laser
Freie Schlagwörter (deutsch): nOPA , Self Phase Modulation
Freie Schlagwörter (englisch): Femtosecond pulse , nOPA , Self Phase Modulation , Fullerene
PACS Klassifikation 33.60.-q , 34.50.Gb , 36.40.Mr , 39.30.+w , 36.40.Vz
Institut: Physikalisches Institut
Fakultät: Fakultät für Mathematik und Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Issendorff, Bernd von (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 12.07.2007
Erstellungsjahr: 2007
Publikationsdatum: 25.07.2007
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