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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-38819
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/3881/


Salzmann, Wenzel

Photoassociation and coherent control of ultracold molecules by femtosecond pulses

Photoassoziation und kohärente Kontrolle ultrakalter Moleküle mit geformten femtosekunden Pulsen

Dokument1.pdf (8.427 KB) (md5sum: e62993f25d972fa39060f499e6cac770)

Kurzfassung in Englisch

This work presents experiments on the creation and manipulation of ultracold molecules by shaped femtosecond laser pulses. They represent the first steps towards a new realm where two fruitful fields of physics are merged with the goal to efficiently form ultracold molecules in their absolute ground state by coherently controlling their internal dynamics. In the first experiment, we successfully optimized the excitation and fragmentation of ultracold molecules in the scheme of a closed loop coherent control experiment. It shows that iterative pulse shape optimization, one of the powerful tools in the field of coherent control, is applicable to the manipulation of ultracold molecules. The optimization algorithm, based on evolutionary strategies, yields femtosecond laser pulses with a ~30% higher efficiency for ultracold molecule excitation compared to transform limited pulses, which is attributed to the concentration
of spectral intensity to molecular resonances.

In anther experiment, we successfully photoassociated and detected excited state rubidium dimers from an ultracold gas in a pump-probe experiment with shaped femtosecond laser pulses. Furthermore, we found indications for the formation of molecules in the electronic ground state by spontaneous decay. The coherent interaction between the induced molecular dipole and the electric field of the shaped pump pulse causes characteristic, temptoral modulations of the photoassociation efficiency on a picosecond time scale. The photoassociation is governed by the proximity of the molecular dissociation limit and proceeds by the non-linear, off-resonant excitation of weakly bound, long-range vibrational states which exhibit large Franck-Condon factors with the initial continuum state. Due to the long vibrational time constants of these states the excited state nuclear wavepacket shows no propagation in the attractive potential during the observed range of delays. Chirped pump-pulses result in a decreased photoassociation efficiency due to lower peak intensities and the non-linear character of the excitation.


Kurzfassung in Deutsch

Die vorliegende Arbeit behandelt die Erzeugung und kohärenten Kontrolle zweiatomiger ultrakalter Moleküle mittels geformter Femtosekunden Laserpulsen. Sie repräsentiert dabei erste Schritte zur Verbindung zweier höchst ergiebiger Forschungsgebiete welche als aussichtsreicher Weg gilt zur Erzeugung molekularer Quantengase im absoluten Grundzustand. Ein erstes Experiment ziegt die Optimierung von Anregung und Fragmentation ultrakalter Moleküle durch geformte Femtosekundenpulsen und deren iterativer Anpassung. In einem sogenannten "Closed-Loop" Experiment optimierte ein computergesteuerter Lernalgorithmus, basierend auf evlutionären Strategien, die Fragmentation photoassoziierter Dimere und erreichte eine Effizienzsteigerung um 30% verglichen mit transformlimitierten Pulsen. Diese Experimente demonstieren die Anwendbarkeit eines der mächtigsten Instrumente kohärenter Kontrolle auf die Manipulation ultrakalter molekularer Gase.

In einer weiteren Reihe von Experimenten gelang uns die Photoassoziation und Detektion angeregter, ultrakalter Moleküle durch geformte Femtosekunden-Laserpulse in einem Pump-Probe Experiment. Dabei findet man darüberhinaus Hinweise für die Bildung von Molekülen im elektronischen Grundzustand durch spontanen Zerfall der femtosekunden-photoassoziierten Dimere. Die hohe Zeitauflösung der Pump-Probe Experimente ermöglicht die Beobachtung kohärenter Wechselwirkungen zwischen induziertem, elektronischen Dipol photoassoziierter Dimere und dem elektrischen Feld des Anregungspulses. Diese Wechselwirkung verursacht schnelle Modulationen der Photoasoziationseffizienz auf einer Zeitskala weniger Pikosekunden. Durch die spektrale Nähe zum Dissoziationslimit und die hohen Spitzenintensitäten der Laserpulse wird der Photoassoziationsprozess stark dominiert von nicht-linearen Anregungen in schwach gebundene, langreichweitige internukleare Zustände aufgrund deren große Franck-Condon Faktoren mit dem ungebundenen Ausgangszustand.


SWD-Schlagwörter: Ultrakaltes Atom , Rubidiumatom , Atom-Photon-Wechselwirkung , Zweiatomiges Molekül , Wasserstoffähnliches System , Pump-Probe-Technik
Freie Schlagwörter (deutsch): Femtosekundenlaser, Femtosekunden Pulsformung, Photoassoziation, Zeitaugelöste Spektroskopie, Kohärente Kontrolle, Ultrakalte Moleküle, Laserfallen
Freie Schlagwörter (englisch): Ultracold molecules, photoassociation, coherent control, laser trapping, laser cooling, pump-probe, pulse shaping
Institut: Physikalisches Institut
Fakultät: Fakultät für Mathematik und Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Weidemüller, Matthias (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 04.12.2007
Erstellungsjahr: 2007
Publikationsdatum: 14.01.2008
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