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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-71055
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/7105/


Thoman, Andreas

Far-infrared probing of the metal-insulator transition in thin-films and of the dynamics of pure ionic liquids : an application of THz time-domain spectroscopy

Fern-Infrarot Untersuchung des Nichtleiter-Metall Übergangs in dünnen Filmen und der Dynamik in reinen ionischen Flüssigkeiten : eine Anwendung der THz Spektroskopie in der Zeitdomäne

Dokument1.pdf (10.918 KB) (md5sum: 21b4c403b3a7e26ed51a115d8f15fff4)

Kurzfassung in Englisch

In the framework of this thesis two thin film systems at the metal-insulator phase transition have been investigated with THz-TDS and the applicability of different theoretical models was tested.
THz-TDS is useful in studies of conductive systems since it permits a contact-free measurement which probes the high-frequency conductivity of the system, in contrast to the static conductivity measured with standard four-point probes.
The latter technique typically requires deposition of metallic contacts on the sample.

Recently it was shown that ultra-thin, homogeneous chromium films work as efficient impedance matching layers in the terahertz frequency range.
Whereas chromium forms homogeneous layers at already very low evaporated film thicknesses, which provides good control over the film properties during its production, other metals like gold, for example, show highly inhomogeneous film growth in the thickness range required.
At a certain film thickness a crossover between an insulating and a metallic phase via a percolation transition occurs.
Therefore, such films were not expected to be suitable as impedance-matching layers, mainly due to their uncontrollable structure on the nm-scale.
In this thesis, however, we demonstrate that randomly nanostructured gold films are even better suited as broadband impedance-matching layers than homogeneous metal films.
Due to their characteristic non-Drude (non-\-metallic) behavior, our films show a nearly frequency independent broadband antireflection behavior.

With Vanadium Dioxide (VO2) a second thin film system was investigated, in which the switching parameter between insulating and conducting phase was not the film thickness but the temperature of the film.
On this particular system we tested the applicability of traditional effective medium theories and of a recent extension of the Drude model, the Drude-Smith approach.
With the latter model we were able to successfully describe the conductivity behavior of both thin film systems, the nanostructured gold films as well as VO2 layers in the THz frequency range.

Due to its sensitivity not only to conductive systems but also to dipole fluctuations, THz-TDS is also an efficient tool to study the dynamics and interaction in polar liquids.
The temporally varying electric THz pulse causes a time-dependent polarization followed by relaxations.
Applying the time-dependent electric field will result in a macroscopic time- and wave vector-dependent polarization which is proportional to the applied electric field.

Within this thesis we investigated the dynamics of pure ionic liquids (ILs).
Investigations of ILs have recently raised considerable interest, due to the great potential applications offered by these liquids.
Already the number of applications that benefit from the unusual properties of ILs is extensive and experts predict an immense growth of the number of new feasible applications within the next few years.
In spite of considerable research efforts only little is known about the interactions of the species present in ILs, and even less about their dynamic behavior.
Here, THz-TDS can contribute to a deeper understanding.
However, due to the characteristic timescales of the relaxation processes in fluids, which span the range from femto- to picoseconds, a combination of different experimental techniques is required to fully cover the corresponding frequency range from a few MHz up to several THz.


Kurzfassung in Deutsch

Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Hilfe der Terahertz-Spektroskopie in der Zeitdomäne zwei Dünnfilmsysteme am Nichtleiter-Metall Übergang untersucht und die Anwendbarkeit verschiedener theoretischer Modelle überprüft.

Kürzlich wurde gezeigt, dass ultradünne homogene Chromfilme geeignete Schichten für effiziente Impedanzanpassung im Terahertzfrequenzbereich darstellen.
Im Gegensatz zu Chrom, welches schon bei sehr geringen Schichtdicken (wenige Nanometer) homogene Filme ausbildet und dessen Eigenschaften dadurch gut zu kontrollieren sind, gibt es Metalle wie z.B. Gold, welche einen sehr inhomogenen Filmwachstum in dem benötigten Filmdickenbereich aufweisen.
Ab einer bestimmten Filmdicke findet bei Gold ein Perkolationsübergang von einer nicht leitenden zu einer metallischen Phase statt.
Aus diesem Grund glaubte man, dass solche Filme für breitbandige Impedanzanpassung nicht geeignet sind.

In dieser Arbeit zeigen wir, dass nanostrukturierte Goldfilme sogar geeigneter als homogene Metallfilme sind um die Impedanz breitbandig anzupassen.
Aufgrund ihres charakteristischen Nicht-Drude (Nicht-Metall) Verhaltens zeigen unsere nanostrukturierten Goldfilme ein nahezu frequenzunabhängiges, breitbandiges Antireflex-Verhalten.

Mit Vanadiumdioxid wurde ein zweites Dünnfilm-System untersucht, bei dem der Übergang vom Halbleiter zum Metall nicht durch die Änderung der Filmdicke, sondern durch die Änderung der Filmtemperatur bewirkt wurde.
Anhand dieses Systems wurde die Anwendbarkeit gängiger effektiver Medium-Theorien und eine Erweiterung des Drude Modells der Drude-Smith Ansatz überprüft.
Mit dem Drude-Smith Ansatz waren wir sowohl in der Lage das Verhalten der nanostrukturierten Goldfilme als auch das des Vanadiumdioxidfilms im Terahertz- Frequenzbereich zu beschreiben.

Schließlich wurde mit Hilfe der Terahertz Spektroskopie in der Zeitdomäne die Dynamik von reinen ionischen Flüssigkeiten untersucht.
Aufgrund des großen Anwendungspotenzials welches diese Flüssigkeiten bieten, ist das Interesse an dieser Flüssigkeitsklasse in den letzten Jahren stark gestiegen.
Trotz intensivster Forschung ist noch immer sehr wenig über die Wechselwirkungen der beteiligten Ionen bekannt und noch weniger weiß man über die Dynamik in diesen Flüssigkeiten.
Hier kann die Terahertz Spektroskopie zu einem besseren Verständnis beitragen.
Aufgrund der charakteristischen Zeitskalen der Relaxationsprozesse in diesen Flüssigkeiten die vom Femto- bis in den Nanosekundenbereich reichen, ist eine Kombination verschiedener Techniken notwendig, die den kompletten Frequenzbereich von MHz bis THz abdeckt.


SWD-Schlagwörter: Terahertzbereich , Spektroskopie , Ionische Flüssigkeit , Vanadiumdioxid
Freie Schlagwörter (deutsch): Dünne Goldfilme, Impedanzanpassung, Drude-Smith
Freie Schlagwörter (englisch): Thin gold films, Impedance matching , Terahertz Time-Domain Spectroscopy
Institut: Physikalisches Institut
Fakultät: Fakultät für Mathematik und Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Helm, Hanspeter (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 14.12.2009
Erstellungsjahr: 2009
Publikationsdatum: 21.12.2009
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