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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-80626
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/8062/


Dvorak, Matthieu

Solvation of atoms and molecules and their interactions with rare gas and hydrogen clusters

Solvatisierung von Atomen und Molekülen und deren Wechselwirkung mit Edelgas- und Wasserstoff-Clustern

Dokument1.pdf (3.371 KB) (md5sum: e3b52f59347a4a383f52107fd295fb92)

Kurzfassung in Englisch

Clusters link the atomic world and the macroscopic world. The understanding of their properties is expected to bridge the gap between atomic properties and bulk properties of matter. For rare gas clusters, however, due to their transparency in the visible spectrum, many standard spectroscopic methods cannot be used for their characterization. As a result, such clusters have to be doped with a chromophore for studying their properties. The present work highlights the phase state and the structure of the clusters as well as their solvation or surface mobility properties.
In a first step pure 3He and 4He droplets (liquid helium clusters of about 20’000 atoms) as well as mixed 3He-4He droplets are doped with a calcium atom. The position of the calcium atom as a function of the 3He relative quantity is discussed and interpreted with the help of theoretical calculations.
Complexes of the organic semi-conducting PTCDA molecule (3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic-dianhydride, C24H8O6) are studied in helium nanodroplets and the comparison with theoretical calculations gives input on the excitonic properties of such complexes.
In a second step, large argon, neon and para-hydrogen clusters (made of hundreds to thousands of atoms) are doped with single PTCDA molecules. Comparisons of the spectral signature of these complexes with matrix measurements as well as the study of the doping process of such complexes allow determining the phase state and the surface mobility of these clusters.
In a third step, PTCDA molecules and small argon, neon or para-hydrogen clusters (made of up to 100 atoms) are brought inside helium droplets. Through the modification of the excitation spectra of such complexes as a function of the cluster size and the order with which the cluster and the molecule are brought inside the droplets, information is gained about the fluxionality of these clusters (i.e. their ability to adapt their conformation to the chromophore).
With the help of these measurements, valuable inputs on the properties of matter at nanometer scales are gained.


Kurzfassung in Deutsch

Cluster sind Objekte, die weder der atomaren / molekularen Welt noch der makroskopischen Welt zugeordnet werden können. Durch eine bessere Kenntnis ihrer Eigenschaften erhofft man sich ein besseres Verständnis des Übergangs zwischen atomaren und makroskopischen Eigenschaften der Materie. Edelgas-Cluster sind im sichtbaren Spektrum transparent. Daher können viele herkömmlichen Spektroskopiemethoden nicht zu ihrer Charakterisierung verwendet werden. Um dieses Problem zu umgehen werden solche Cluster mit einem Chromophor dotiert. Die vorliegende Arbeit untersucht den Aggregatszustand und die Struktur der Cluster sowie die Solvatisierung und die Beweglichkeit eines Chromophors auf der Cluster-Oberfläche.
Als erstes werden reine 3He und reine 4He Tröpfchen (flüssige Helium-Cluster aus ca. 20.000 Atomen) sowie gemischte 3He-4He Tröpfchen mit einem Calcium-Atom dotiert. Aus diesen Messungen wird die Position des Calcium-Atoms im Tröpfchen als Funktion des relativen 3He Anteils bestimmt und mit theoretischen Berechnungen verglichen.
Komplexe aus dem organischen Halbleiter-Molekül PTCDA (3,4,9,10-Perylen-tetracarbonsäure-Dianhydrid, C24H8O6) werden in Heliumnanotröpfchen untersucht. Der Vergleich mit theoretischen Berechnungen ermöglicht ein besseres Verständnis der Eigenschaften der Exzitonen solcher Komplexe.
Im Anschluss werden große Argon-, Neon- und para-Wasserstoff-Cluster (hunderte bis tausende von Atomen) mit einem einzelnen PTCDA-Molekül dotiert. Vergleiche der spektralen Signatur dieser Komplexe mit Matrix-Messungen sowie eine genaue Untersuchung des Dotierungsprozesses solcher Komplexe erlauben Rückschlüsse auf die Phase und die Oberflächenmobilität dieser Cluster.
Als letztes werden Heliumnanotröpfchen mit PTCDA-Molekülen und kleinen Argon-, Neon- oder para-Wasserstoff-Clustern (von bis zu 100 Atomen) dotiert. Dabei wird die Änderung der Anregungsspektren dieser Komplexe in Abhängigkeit von der Clustergröße und der Reihenfolge der Dotierung untersucht. Daraus gewinnt man Informationen über die Fluxionalität dieser Cluster, d.h. die Fähigkeit, ihre Konformation an das Chromophor anzupassen.
Diese Messungen erlauben wertvolle Einsichten in die Eigenschaften der Materie auf Nanometerskala.


SWD-Schlagwörter: Helium-3 , Helium-Nanotropfen-Isolationsspektroskopie , Frenkel-Exziton , Perylendianhydrid , Argon , Neon , Clusterstrahl , Edelgascluster
Freie Schlagwörter (deutsch): Erdalkali , Laser-induzierte Fluoreszenz , organische Halbleiter , Wasserstoff
Freie Schlagwörter (englisch): Alkaline-earth , Laser-induced Fluorescence , organic semi-conductor
PACS Klassifikation 71.35.Aa , 33.20.Kf , 64.70.D- , 61.46.Bc , 36.40.-c
Institut: Physikalisches Institut
Fakultät: Fakultät für Mathematik und Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Stienkemeier, Frank (Prof. Dr.)
Quelle: Rev. Sci. Instr. 78, 103106 (2007) , PHYSICAL REVIEW B 79, 214511 (2009) , J. Chem. Phys. 134, 054907 (2011)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 13.04.2011
Erstellungsjahr: 2011
Publikationsdatum: 26.04.2011
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