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Bitte beziehen Sie sich beim Zitieren dieses Dokumentes immer auf folgende
URN: urn:nbn:de:bsz:25-opus-81149
URL: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/8114/


Hiller, Daniel

The influence of interface defects on the optical properties of silicon nanocrystals

Der Einfluss von Grenzflächendefekten auf die optischen Eigenschaften von Silicium Nanokristallen

Dokument1.pdf (9.787 KB) (md5sum: 31875e52f355a1fd32e32e690afb708a)

Kurzfassung in Englisch

Silicon nanocrystals (Si NCs) are a few nm small Si quantum dots that exhibit due to quantum confinement in many aspects totally different physical properties than bulk Si. Their bandgap is substantially increased and unlike the bulk material Si NCs allow for efficient radiative recombination (luminescence). Nevertheless, Si NCs are merely comprised of the second most abundant and probably the best understood element on earth. In addition, they are fully compatible with current Si-CMOS technology when embedded in a SiO2 matrix. Therefore, this material was suggested for optoelectronic applications (Si based light source e.g. for on-chip communication) but also as high bandgap absorber material for high efficiency solar cells solely built from Si. Since the surface-to-volume ratio increases dramatically for objects on the nanoscale, the impact of inevitably existing defects at the NC/SiO2 interface becomes dominant: A single dangling bond defect quenches already the whole luminescence of the respective Si NC.
This thesis investigates the occurrence of interfacial Si NC/SiO2 defects, their influence on optical emission and absorption as well as the feasibility of defect passivating treatments. A major advantage for this research is our ability to control the Si NC size simply by the choice of adequate deposition parameters. The NCs are formed by annealing superlattices of Si-rich and stoichiometric oxides in which the NC size is determined between about 2 and 6 nm by the thickness of the Si-rich oxide layer.
Initially, the types of the paramagnetic defects and their densities (measured by electron spin resonance) are analyzed as function of NC size and annealing parameters, particularly the ambient (N2 vs. Ar). Remarkably, the nanocrystalline interface is demonstrated to resemble the bulk Si/SiO2 interface in terms of dangling bond densities, the ability for passivation by H2 as well as the incorporation of N-atoms due to annealing in N2. Whereas the non-radiative defects influence mainly the photoluminescence (PL) intensity, the incorporated nitrogen is shown to blueshift the emission energy. This effect is discussed in detail and its origin is revealed. In the following PL quantum efficiency and sophisticated absorption measurements are carried out. It turns out that, besides the well-known and controllable paramagnetic dangling bonds, an additional class of luminescence quenching states is present at the NC interface that absorbs light in the spectral region near and below the NCs bandgap. The implications of these findings towards the applicability of Si NCs in future devices are discussed.


Kurzfassung in Deutsch

Silicium Nanokristalle (Si NCs) sind nur wenige nm kleine Si Quantenpunkte, die bedingt durch Quantum Confinement in vielerlei Hinsicht völlig andere physikalische Eigenschaften aufzeigen als der Si-Volumenkristall. Die Bandlücke ist stark vergrößert und anders als der Volumenkristall ermöglichen Si NC effiziente strahlende Übergänge (Lumineszenz). Dennoch sind Si NC lediglich aus dem zweit häufigsten und wahrscheinlich best verstandenen Element aufgebaut. Eingebettet in SiO2 sind sie zudem vollständig in die heutige Si-CMOS Technologie integrierbar. Daher wurde dieses Material für opto-elektronische Anwendungen (Si-basierte Lichtquelle für z.B. on-chip Datenverkehr) vorgeschlagen, aber auch als Absorbermaterial mit großer Bandlücke für lediglich auf Si basierenden Hocheffizienz-Solarzellen. Da sich das Oberfläche-zu-Volumen-Verhältnis im Nanobereich drastisch erhöht, wird die Bedeutung von zwangsläufig vorhandenen Grenzflächendefekten entscheidend: Ein einziger dangling bond (DB) Defekt (nicht abgesättigte Si-Bindung) verhindert jede Lumineszenz des betreffenden Si NC.
Diese Arbeit untersucht das Auftreten von Si NC/SiO2 Grenzflächendefekten, ihren Einfluss auf die Emission und Absorption von Licht sowie den Einsatz defektpassivierender Verfahren. Ein Hauptvorteil stellt dabei unsere Möglichkeit dar, die Größe der Si NCs durch die Wahl entsprechender Abscheidungsparameter zu kontrollieren. Die NCs werden durch tempern von Übergittern aus Si-reichen und stöchiometrischen Oxiden gebildet, wobei die NC Größe (ca. 2 bis 6 nm) durch die Dicke der Si-reichen Oxidschicht festgelegt wird.
Zunächst werden die Arten der paramagnetischen Defekte und ihre Dichten (mittels Elektronen Spin Resonanz Messungen) als Funktion der NC Größe und der Temperparameter (insbesondere der Atmosphäre: N2 verglichen mit Ar) analysiert. Bemerkenswerterweise, ähnelt die nanokristalline Grenzfläche der des Volumenkristalls bzgl. der Defektdichten, der Passivierbarkeit durch H2 sowie dem Einbau von N-Atomen durch N2-Temperung. Während die nicht-strahlenden Defekte hauptsächlich die Intensität der Photolumineszenz (PL) beeinflussen, bewirkt der eingebaute Stickstoff eine Blauverschiebung der Emissionsenergie. Dieser Effekt wird ausführlich diskutiert und sein Ursprung wird aufgezeigt. Im Folgenden werden PL Quanteneffizienz- sowie hochentwickelte Absorptionsmessungen durchgeführt. Dabei stellt sich heraus, dass neben den bekannten und kontrollierbaren paramagnetischen DB-Defekten eine weitere Art von PL auslöschenden Defekten existiert, die auch Licht nahe und unterhalb der Si NC Bandlücke absorbieren. Die Auswirkungen dieser Erkenntnisse auf die Anwendbarkeit von Si NC in zukünftigen Bauteilen werden besprochen.


SWD-Schlagwörter: Nanokristall , Silicium , Grenzfläche , Gitterbaufehler , Elektronenspinresonanz , Photolumineszenz , Lichtabsorption , Siliciumdioxid
Freie Schlagwörter (englisch): nanocrystal , interface defects , electron spin resonance , photoluminescence , optical absorption
PACS Klassifikation 61.72.Hh , 61.72.J- , 78.55.Ap , 78.67.Bf , 81.07.Bc
Institut: Institut für Mikrosystemtechnik
Fakultät: Technische Fakultät (bisher: Fak. f. Angew. Wiss.)
DDC-Sachgruppe: Technik
Dokumentart: Dissertation
Erstgutachter: Zacharias, Margit (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 27.05.2011
Erstellungsjahr: 2011
Publikationsdatum: 03.06.2011
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